ReactionAtlas：机器学习从头探索化学反应网络
从种子分子到数万反应：机器学习如何重塑化学发现
化学反应网络——由极小值、过渡态（TS）及其连接路径构成的图——是化学的“自然语言”，从催化、燃烧到生命起源，无不依赖对反应路径的完整理解。然而，为特定化学体系构建这样的网络长期以来几乎不可能：传统方法如密度泛函理论（DFT）虽准确，但计算速度极慢，且需要用户预先指定反应物和产物，难以大规模、自动化地探索未知反应空间。
ReactionAtlas：无规则、无预设的自动探索
最新发表于 arXiv 的论文《ReactionAtlas: Ab origine exploration of chemical reaction networks with machine learning》提出了一种名为 ReactionAtlas 的框架，首次实现了从少量种子分子出发，无需人工规则，自动构建完整化学反应网络。其核心流程是：
- 生成候选反应：利用机器学习生成模型，从动力学采样的候选化合物中提出可能的反应路径。
- 验证过渡态：通过经 DFT 训练的机器学习力场（MLFF） 快速筛选出有效的过渡态。
- 迭代扩展：将产物作为新种子，重复上述过程，实现网络的自动扩张。
前生命化学的里程碑式映射
研究团队以 8 种前生命化学种子（CH₂O、H₂O、OH⁻、H₃O⁺、CO₂、H₂CO₃、HCO₃⁻、H）为起点，ReactionAtlas 在无人干预下发现了 约 47,000 个反应，涉及 约 12,000 种化合物，覆盖了从简单分子到 C₄H₈O₄ 的碳水化合物化学，并包含完整的电荷与立体化学信息。
验证结果显示，MLFF 预测的过渡态结构在 85% 的情况下与高精度 PBE0 参考值的 RMSD 偏差在 0.5 Å 以内，且可轻松提升至 PBE0 精度，兼顾了规模与准确性。
重新审视生命起源的关键路径
这一网络尤其为研究 甲醛循环（formose cycle）——与化学起源生命密切相关的经典反应路径——提供了全新视角。ReactionAtlas 不仅重现了已知的甲醛循环路径，还发现了多条替代反应通道，暗示早期地球化学可能拥有比想象中更丰富的反应多样性。
意义与展望
ReactionAtlas 的突破在于将机器学习力场从“单点预测”提升到“网络级自动探索”的高度。它无需专家预设反应规则，也不依赖于繁琐的输入构造，而是让数据驱动模型自主发现化学空间。这一方法有望应用于催化机理研究、药物代谢路径预测、甚至地外化学模拟等领域。
当然，目前网络仍限于小分子碳水化合物体系，且 MLFF 的泛化能力需进一步验证。但作为“从头构建”反应网络的首次规模化实践，ReactionAtlas 为计算化学开辟了一条全新的道路——让机器学习成为化学发现的“自动探险家”。
论文链接：arXiv:2606.30778