ED-CSP：从电子衍射中预测晶体结构的机器学习新框架
在材料科学领域，确定晶体的三维结构是理解其性质、设计新材料的关键步骤。然而，从实验数据中解析晶体结构往往充满挑战，尤其是当数据来自稀疏、未索引的电子衍射（ED）观测时。传统方法要么预测晶体学标签，要么从索引反射中重建结构，要么在有限的结构库中检索候选，这些方法各有局限。
近日，一项发表于 arXiv 的研究提出了 ED-CSP，一个旨在直接从化学成分、原子数目和多视角电子衍射斑点集合预测晶体结构的机器学习框架。该框架的核心创新在于其模型架构：它结合了关系集合编码器、排列不变的多视角聚合以及周期性流生成器，能够联合预测晶格参数和分数原子坐标。这种设计使得模型能够处理稀疏且未索引的衍射数据，并生成完整的周期性结构。
为了训练和评估模型，研究团队构建了名为 ED-CS 的大型数据集，包含 485 万个模拟的多视角 ED 晶体结构，这些结构来自七个材料数据库，并经过去重和过滤以避免与 CHILI-100K 重叠。在 2,075 个留出的 CHILI-100K 材料上，仅使用 CHILI 训练的 ED-CSP 实现了 57.49% 的 MR@5（前五匹配率），优于当前最先进的基于粉末 X 射线衍射的晶体结构预测模型 PXRDGen（52.92%）。
值得注意的是，扩大训练数据规模能进一步提升性能：从一百万个结构的预训练模型初始化后，MR@5 提高到 66.27%。更令人印象深刻的是，在训练库中不存在的 1,024 种化学成分上，模型仍能实现 53.52% 的 MR@5，这表明 ED-CSP 具备真正的生成能力，而非简单的公式检索。
为了验证模型是否真正依赖于衍射图案而非仅依赖化学成分，研究者进行了对照实验：将目标 ED 观测替换为相同成分但非同构结构的衍射数据，结果 MR@5 下降了 22.09 个百分点，这证实了预测确实基于输入衍射图案。
ED-CSP 和 ED-CS 为从稀疏 ED 观测进行生成式晶体结构预测建立了基准，并为未来迁移到实验数据奠定了基础。尽管当前模型在模拟数据上表现优异，但实际实验数据中存在的噪声和系统性偏差仍需进一步研究。这项工作是机器学习在材料科学中应用的重要进展，有望加速新材料的发现过程。